Dựa trên giản đồ pha nhị nguyên Fe-C và các đường cong làm nguội đẳng nhiệt của thép eutectoid (0.77 wt% [C]), cấu trúc vi mô của pearlite có thể được thay đổi bằng quá trình làm nguội đẳng nhiệt trong vùng nhiệt độ từ 550 °C đến nhiệt độ biến đổi eutectoid (A1). Khoảng cách giữa các lớp trung bình S0 của các cấu trúc vi mô pearlite khác nhau, ví dụ như pearlite (650 °C đến A1), sorbite (600–650 °C) và troostite (550–600 °C), có thể được đánh giá bằng công thức thực nghiệm S0 (nm) = 8.02 × 103/ΔT (ΔT là hiệu số giữa nhiệt độ xử lý nhiệt (800 °C) và nhiệt độ làm nguội đẳng nhiệt), cho thấy rằng độ dày của cementite có thể được điều chỉnh bằng cách thiết kế nhiệt độ đẳng nhiệt. Trong bối cảnh này, thép eutectoid ban đầu được cắt thành hình hộp chữ nhật kích thước 20 × 10 × 5 mm3 và ủ ở 800 °C trong 3 giờ để austenit hóa hoàn toàn. Sau đó, tiền chất thép eutectoid được đặt vào muối nóng chảy để thực hiện quá trình làm nguội đẳng nhiệt, trong đó austenite biến đổi thành pearlite, sorbite hoặc troostite. Cuối cùng, tiền chất được đặt làm điện cực và kết nối với máy trạm điện hóa ở chế độ CV (−0.4 V). Các vi mảnh Fe3c 2D, được ký hiệu là Fe3C−x (x là nhiệt độ làm nguội), được điều chế bằng cách khử hợp kim điện hóa các cấu trúc ferrite trong dung dịch KCl và C6H5Na3O7.
Hình ảnh này minh họa giản đồ pha Fe-C nhị phân, đường cong làm nguội đẳng nhiệt của thép eutectoid, và quy trình tổng hợp các vi mảnh Fe3C. Cấu trúc pearlite, sorbite và troostite được biểu diễn bằng các sọc trắng và xanh, tương ứng với ferrite và Fe3C. Bên cạnh đó, hình ảnh còn mô tả quá trình khử hợp kim điện hóa để tạo ra các vi mảnh Fe3C từ cementite.
Như thể hiện trong hình, cấu trúc pearlite điển hình có thể được quan sát thấy trong tất cả các mẫu bằng kính hiển vi điện tử quét (SEM), trong đó các sọc sáng và tối lần lượt là cấu trúc cementite và ferrite. Độ dày tương ứng của cementite được thu thập và tóm tắt. Độ dày giảm từ 22.0 xuống 15.7 nm khi nhiệt độ làm nguội giảm từ 700 xuống 500 °C, cho thấy rằng cấu trúc fe3c có thể được điều chỉnh bằng quá trình làm nguội đẳng nhiệt. Cấu trúc vi mô của tiền chất thép eutectoid sau quá trình khử hợp kim (Fe3C-700) được đặc trưng bởi SEM. Có thể thấy rằng ferrite đã bị ăn mòn và tiền chất được cấu tạo bởi cementite cấu trúc dạng mảnh. Sau đó, cấu trúc vi mô của các vi mảnh fe3c 2D được đặc trưng bởi SEM và kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Ở đây, một cấu trúc dạng mảnh không đều có thể được quan sát thấy trong tất cả các mẫu. Cần lưu ý rằng độ dày của fe3c ở kích thước nano, nhưng chiều rộng và chiều dài ở kích thước micro, dẫn đến tỷ lệ khung hình cao để tăng cường tính dị hướng hình dạng nhằm nâng cao hiệu suất cộng hưởng tự nhiên. Sự phân bố nguyên tố và cấu trúc tinh thể của fe3c được phát hiện bằng quang phổ tán xạ năng lượng tia X (EDS) và nhiễu xạ tia X (XRD), tương ứng. Sơ đồ cấu tạo của pearlite đã được trưng bày và định nghĩa tương ứng về độ dày đã được hiển thị. Hai nguyên tố cấu thành, carbon và sắt, được phân bố đồng đều trong các vi mảnh fe3c, và cấu trúc pha của chúng rất giống với thẻ pha tiêu chuẩn PDF#85-1317, cho thấy rằng các vi mảnh fe3c 2D đã thu được thành công thông qua quá trình khử hợp kim điện hóa.
Hình ảnh này trình bày các đặc tính vi cấu trúc của vật liệu Fe3C, bao gồm ảnh SEM của thép eutectoid được làm nguội đẳng nhiệt ở các nhiệt độ khác nhau, ảnh SEM độ phân giải cao của các vi mảnh Fe3C, ảnh TEM độ phân giải cao, bản đồ EDS nguyên tử và ảnh SAED của vi mảnh Fe3C-700. Ngoài ra, hình ảnh còn có sơ đồ cấu tạo của pearlite và quá trình khử hợp kim điện hóa, cùng với biểu đồ tóm tắt độ dày của các vi mảnh Fe3C.
Sử dụng TEM hiệu chỉnh sai số cầu, chúng tôi tiếp tục nghiên cứu cấu trúc vi mô của các vi mảnh fe3c 2D này, trong đó ảnh TEM độ phân giải cao (HR-TEM) của Fe3C-700, Fe3C-625 và Fe3C-550 đã được thu được. Như bản đồ EDS nguyên tử đã chứng minh, các nguyên tử sắt và carbon được định vị đồng đều trong các vi mảnh 2D. Chế độ xem phóng to của ảnh HR-TEM và ảnh biến đổi Fourier nhanh ngược (IFFT) tương ứng tiết lộ thêm cấu trúc mạng tinh thể của Fe3C-700, trong đó các điểm màu đỏ đại diện cho các nguyên tử sắt và các điểm màu xanh lam là carbon. Có thể thấy rằng trục vùng của tất cả fe3c là [010], đã được xác định bằng các ảnh nhiễu xạ điện tử vùng chọn (SAED). Người ta kết luận rằng cấu trúc tinh thể của các vi mảnh fe3c 2D là orthorhombic với nhóm không gian Pnma. Tính dị hướng từ tinh thể có thể được suy ra, trong đó trục dễ [001] nằm trong mặt phẳng của các vi mảnh fe3c 2D và trục dễ thứ hai [010] nằm ngoài mặt phẳng. Do đó, tính dị hướng trong mặt phẳng vốn có được giới thiệu bởi sự biến đổi pha trạng thái rắn được hỗ trợ bởi quá trình khử hợp kim điện hóa có thể cải thiện hiệu quả khả năng mất từ tính trong vùng tần số cao.
Hiệu suất từ tính của tất cả các mẫu được phân tích thông qua các vòng trễ. Độ từ hóa bão hòa (Ms) lần lượt là 97.7, 103.5, 114.6, 119.9, 109.2, 128.3 và 125.8 emu/g, và lực kháng từ (Hc) lần lượt là 279.6, 271.8, 194.4, 114.4, 106.5, 104.2 và 69.6 Oe. Ms tăng lên khi độ dày của vi mảnh fe3c tăng lên, trong khi Hc thể hiện một hiện tượng ngược lại. Các vi mảnh Fe3C-550 thể hiện Hc cao nhất trong tất cả các mẫu. Vì lực kháng từ tỷ lệ thuận với hằng số dị hướng, có thể suy ra rằng sự gia tăng lực kháng từ là kết quả của sự gia tăng tính dị hướng của các vi mảnh fe3c 2D. Do đó, tính dị hướng hình dạng có thể được điều khiển hiệu quả bằng cách điều chỉnh các điều kiện làm nguội đẳng nhiệt.
Hiệu suất đáp ứng vi sóng của tất cả các vi mảnh fe3c được đo bằng máy phân tích mạng vector (VNA) trong vùng tần số 2–18 GHz. Các phép đo của mỗi mẫu được lặp lại hơn 5 lần. Nói chung, khả năng mất điện môi không được quan sát thấy trong vật liệu mất từ tính đơn lẻ. Trong tất cả các vi mảnh fe3c, có thể thấy rằng các giá trị điện thẩm phức của phần thực (ε‘) xấp xỉ tập trung ở 20 và phần ảo (ε“) tập trung ở 0. Tuy nhiên, một số đỉnh cộng hưởng có thể được nhận thấy trong các mẫu điện thẩm phức, cả trong phần thực và phần ảo. Để thể hiện rõ ràng vị trí của các đỉnh cộng hưởng này, hình ảnh chồng lên của điện thẩm phức và độ từ thẩm phức đã được sử dụng. Có thể thấy rằng các giá trị có thể được tìm thấy ở hai khu vực: điểm chuyển đổi tần số cao của phần thực và cả hai đầu của đỉnh cộng hưởng của phần ảo. Hiện tượng như vậy chủ yếu liên quan đến sự biến đổi giữa điện thẩm và độ từ thẩm, được thực hiện bằng sự kết nối giữa các vi mảnh fe3c do cấu trúc vi mô dị hướng cao của chúng. Theo các nghiên cứu như hạt nano Ni đóng gói chặt chẽ, ống nano carbon nhiều lớp và các cụm kích thước dưới nanomet trong lồng nano, sự tập hợp của môi trường dẫn điện sẽ xây dựng mạng lưới dẫn điện, dẫn đến hành vi phân cực được tăng cường để tăng khả năng mất điện môi. Do đó, hình dạng không đều của các vi mảnh fe3c sẽ tạo thành một mạng lưới dẫn điện trong mẫu thử nghiệm EM, có thể gây ra phân cực xung quanh cộng hưởng tự nhiên và do đó dẫn đến sự rung động của điện thẩm phức.
Từ kết quả của độ từ thẩm phức, các cộng hưởng sắt từ điển hình có thể được tìm thấy trong tất cả các mẫu và tần số của chúng nằm trong vùng 9.47–11.56 GHz. Độ từ thẩm phức của tất cả các mẫu được khớp thông qua phương trình Landau–Lifshitz–Gilbert (LLG) dựa trên năm kết quả thử nghiệm khác nhau và các chi tiết của quá trình khớp đã được chứng minh trong phần phương pháp. Ở đây, một đỉnh cộng hưởng tăng lên (fr) có thể được quan sát thấy cùng với nhiệt độ đẳng nhiệt giảm (Hình). Có thể thấy rằng fr của các vi mảnh Fe3C-700, chứa độ dị hướng từ tính thấp nhất trong tất cả các mẫu, thậm chí có thể đạt tới 9.73 GHz, cao hơn nhiều so với các vật liệu từ tính mềm đã được báo cáo trước đây như màng mỏng hcp-(CoIr) định hướng trục c (4.5 GHz), màng mỏng có hoa văn sọc điều biến vật liệu Fe20Ni80 và Co20Fe60B20 (5.8 GHz) và Sm1.5Y0.5Fe17-xSix và các vật liệu composite của chúng (5.0 GHz). Các kết quả chỉ ra rằng khả năng mất từ tính có thể được tối ưu hóa đáng kể trong các vi mảnh fe3c 2D bằng cách điều chỉnh nhiệt độ đẳng nhiệt, do việc điều khiển tính dị hướng hình dạng. Trong các vi mảnh Fe3C-550 được tối ưu hóa, thể hiện tính dị hướng cao nhất, fr có thể được tăng cường lên 11.56 GHz (Hình). Đối với khả năng mất từ tính (phần ảo của độ từ thẩm phức, μ“), các giá trị của tất cả các vi mảnh fe3c đạt 1.05, 1.27, 1.43, 0.86, 0.82, 1.00 và 0.90 lần lượt tại 9.58, 10.07, 10.24, 10.33, 10.87, 11.00 và 11.56 GHz. Khả năng mất từ tính của các vi mảnh fe3c có thể được cải thiện hiệu quả trong vùng tần số cao so với Sm1.5Y0.5Fe15.5Si1.5 (0.38, 9.1 GHz), ferrites (0.31, 9.1 GHz) và FeSiAl (0.48, 9.4 GHz). Hơn nữa, để minh họa trực quan khả năng mất từ tính được tối ưu hóa, mẫu fr so với μ“ của các vi mảnh fe3c đã được so sánh với các vật liệu mất từ tính được báo cáo khác (Tài liệu tham khảo bổ sung 1–26), trong đó các mẫu fe3c có tính dị hướng tăng lên có thể sở hữu hiệu suất mất từ tính thỏa đáng ở gigahertz trong số các báo cáo liên quan. Hơn nữa, các góc mất từ tính (tan *δ*M) đã được tính toán bằng độ từ thẩm phức để ngụ ý thêm hiệu suất mất mát của các vi mảnh fe3c (Hình). Tương tự như độ từ thẩm phức, khả năng mất mát được cải thiện cùng với sự gia tăng tính dị hướng.
Hình ảnh này thể hiện khả năng mất từ tính của vật liệu Fe3C, bao gồm phần thực và phần ảo của độ từ thẩm phức ở vùng tần số 6-14 GHz, tần số cộng hưởng tự nhiên, băng thông hấp thụ hiệu quả, độ suy giảm phản xạ và độ dày tương ứng của Fe3C. Hình ảnh cũng so sánh fr so với μ“ của các vật liệu từ tính mềm được báo cáo và Fe3C, cùng với tan *δ*M của các vi mảnh Fe3C trong vùng tần số 6-14 GHz.
Các đặc tính hấp thụ vi sóng của các vi mảnh fe3c 2D được đánh giá bằng lý thuyết đường truyền, như thể hiện trong Hình và Hình bổ sung. Các giá trị suy giảm phản xạ tối thiểu (RLmin) của fe3c lần lượt là −52.09, −44.39, −42.02, −52.82, −45.73, −43.29 và −56.99 dB, trong đó −10 và −20 dB cho biết rằng 90% và 99% năng lượng EM tới có thể bị suy giảm. Đối với băng thông hấp thụ hiệu quả (EAB≤−10 dB), các giá trị 2.55, 2.60, 2.75, 3.05, 2.60, 3.75 và 2.69 GHz với độ dày 1.20, 2.60, 1.25, 1.25, 1.25, 1.10 và 1.35 mm có thể được quan sát. Các vi mảnh fe3c 2D thể hiện hiệu suất hấp thụ vi sóng tuyệt vời chỉ thông qua khả năng mất từ tính của chúng. Đối với hiệu suất phù hợp trở kháng của các vi mảnh fe3c, các giá trị của |Zin/Z0| đã được thu thập và hiển thị trong Hình bổ sung. Thông thường, các giá trị trong vùng 0.8 và 1.2 nên được coi là hiệu suất phù hợp trở kháng tuyệt vời. Ở đây, các vi mảnh fe3c 2D có thể có được hiệu suất phù hợp thỏa đáng trong toàn bộ vùng tần số (2–18 GHz), cho thấy rằng việc điều khiển tính dị hướng hình dạng có thể đồng thời cải thiện hiệu suất phù hợp trở kháng và hấp thụ vi sóng trong vùng tần số cao.
Do đó, người ta kết luận rằng khả năng mất từ tính tần số cao có thể đạt được trong các vi mảnh fe3c với tính dị hướng hình dạng được tăng cường. Để xác định thêm các chi tiết của hiệu suất như vậy, kính hiển vi điện tử truyền qua Lorentz (L-TEM) đã được sử dụng và các ảnh trong tiêu điểm (Hình) và trên tiêu điểm (Hình) tương ứng được hiển thị, trong đó cấu trúc miền dải có thể được quan sát thấy trong các vi mảnh Fe3C-700. Sự hình thành các miền dải có thể là kết quả của sự xuất hiện tính dị hướng ngoài mặt phẳng vốn có, tương tự như việc điều khiển các miền từ tính trong các màng mỏng từ tính được phún xạ (hoặc bốc hơi) bằng cách điều chỉnh tính dị hướng vuông góc. Các cấu trúc miền dải dưới từ trường tĩnh (Hext = 0 mT) có thể được tái tạo bằng mô phỏng vi từ với mumax3 bằng cách coi tính dị hướng hình dạng là tính dị hướng trong mặt phẳng hiệu quả (Ki), như trong Hình. Màu sắc biểu thị thành phần x của từ hóa. Các kết quả mô phỏng phù hợp với sự phân bố từ hóa được tính toán từ các ảnh L-TEM tương phản bằng phương pháp phương trình truyền tải cường độ (TIE) cổ điển (xem Hình). Do đó, các hành vi cộng hưởng sắt từ của các vi mảnh fe3c dưới các nhiệt độ khác nhau cũng có thể thu được từ các miền từ tĩnh bằng cách giải số phương trình Landau–Lifhiz–Gilbert.
Hình ảnh này trình bày các đặc tính L-TEM của các vi mảnh Fe3C-700, bao gồm ảnh L-TEM trong tiêu điểm, ảnh L-TEM trên tiêu điểm, sự phân bố từ hóa được mô phỏng bằng mô phỏng vi từ và sự phân bố từ hóa được tính toán từ các ảnh L-TEM tương phản bằng phương pháp phương trình truyền tải cường độ (TIE).
Hình cho thấy phổ cộng hưởng sắt từ của các vi mảnh fe3c dưới các nhiệt độ khác nhau sau khi thu được các cấu trúc từ tĩnh với các giá trị Ki khác nhau, được gây ra bởi tính dị hướng hình dạng của các vi mảnh fe3c với các độ dày khác nhau. Tần số cộng hưởng của các vi mảnh fe3c mô phỏng tăng từ 15.1 GHz lên 17.8 GHz khi Ki tăng từ 5 × 104 J/m3 lên 7 × 104 J/m3 với khoảng 0.5 × 104 J/m3, trong đó các giá trị Ki được chọn được xem xét để phù hợp với sự thay đổi lực kháng từ và sự thay đổi tần số phù hợp với kết quả thử nghiệm. Sự khác biệt giữa các giá trị mô phỏng và thử nghiệm của tần số có thể là do khiếm khuyết trong hệ thống vật liệu thực, trong đó mô hình vật liệu lý tưởng được xem xét trong các mô phỏng vi từ. Do đó, có thể suy ra rằng tần số cộng hưởng tăng lên có thể là do sự gia tăng tính dị hướng trong mặt phẳng hiệu quả do hình học dạng mảnh gây ra, có thể được điều khiển bằng cách điều chỉnh nhiệt độ làm nguội đẳng nhiệt. Hơn nữa, sự phân bố biên độ cộng hưởng ở 15.1 GHz cho các vi mảnh Fe3C-700 được hiển thị, tập trung vào vị trí của các vách miền và được đặt tên là các chế độ sóng spin cục bộ. Do đó, sự hấp thụ EM cho các vi mảnh fe3c ở tần số cao có thể bắt nguồn từ sự xuất hiện của một số lượng lớn các vách miền trong các miền dải. Sự phân bố pha tương ứng của các vi mảnh Fe3C-700 cũng được hiển thị. Pha gần như đồng nhất trong một vách miền đơn lẻ, tương tự như sự lan truyền của sóng spin theo chiều dọc dọc theo vách miền.
Hình ảnh này thể hiện kết quả mô phỏng của phần ảo của độ từ thẩm phức cho các vi mảnh Fe3C ở các nhiệt độ khác nhau, sự phân bố biên độ cộng hưởng và sự phân bố pha cộng hưởng cho các vi mảnh Fe3C-700.
