Nghiên cứu này tập trung vào các biến số chính là PMgO (50 và 200 W) và tMgO (1 và 2 nm), vì chúng được cho là ảnh hưởng lớn đến sự xâm nhập oxy vào Co trong quá trình lắng đọng MgO, và do đó, đến các tính chất PMA. Vì vậy, hai tham số này được ký hiệu thuận tiện là (PMgO, tMgO). Hình 1(a–f) thể hiện các đường cong trễ m–H (trong đó m và H lần lượt biểu thị mômen từ và từ trường tác dụng) của một số mẫu điển hình được đo dọc theo các hướng vuông góc (H⊥) và song song (H//) với mặt phẳng. Kết quả dành cho lớp Co có độ dày (tCo) là 0.6 nm (các bảng trên, (a–c)) và 1.0 nm (các bảng dưới, (d–f)). Các bảng bên trái ((a) và (d)) và bên giữa ((b) và (e)) hiển thị kết quả cho các mẫu được chế tạo ở các điều kiện (200, 2) và (50, 2) tương ứng. Đối với mỗi mẫu, hai bộ kết quả được hiển thị—một cho các mẫu ở trạng thái như lắng đọng và một sau khi ủ ở 400 °C. Bảng bên phải hiển thị kết quả cho mẫu được chế tạo ở (50, 1) ((c)) và cũng cho cấu trúc mô hình không chứa MgO là Pt/Co (1 nm)/Cu ((f)), cả hai mẫu đều ở trạng thái như lắng đọng. Đối với các mẫu Pt/Co (0.6 nm)/MgO như lắng đọng (các bảng trên), PMA không hiển thị rõ ràng đối với mẫu ở (200, 2) nhưng nó được hình thành rõ ràng đối với các mẫu ở (50, 2) và (50, 1), trong đó mẫu sau cho thấy PMA mạnh nhất. Đặc biệt, đối với mẫu như lắng đọng ở (200, 2), từ hóa rất nhỏ, và hơn nữa, hành vi từ hóa dường như là siêu thuận từ, được chỉ ra bởi thực tế là không có sự khác biệt đáng kể nào xảy ra giữa các vòng song song và vuông góc với mặt phẳng và cả độ lưu từ và lực kháng từ đều gần bằng không. Những kết quả này cho thấy mạnh mẽ sự xâm nhập lớn hơn của oxy vào Co trong quá trình lắng đọng MgO ở các giá trị cao hơn của PMgO và tMgO.
Trong cấu trúc Pt/Co/MgO hiện tại, PMA có được từ hai giao diện Pt/Co và Co/MgO. Giữa hai giao diện này, giao diện trước ít bị ảnh hưởng bởi sự xâm nhập oxy hơn giao diện sau, nơi dự kiến sự nhiễm bẩn oxy là đáng kể, và hơn nữa, hình dạng của nó ở trạng thái như lắng đọng khá mờ, do đó làm cho đóng góp PMA của nó không đáng kể. Điều này được xác nhận bằng hình ảnh hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao (HRTEM) mặt cắt ngang, hình ảnh của nó được hiển thị trong Hình 2(a–d) cho các mẫu Pt/Co (2 nm)/MgO như lắng đọng được chế tạo ở (200, 2), (50, 2) và (50, 1), và cho mẫu có cấu trúc tương tự được chế tạo ở (50, 2) và sau đó ủ ở 400 °C, tương ứng. Có thể thấy từ các hình ảnh rằng giao diện Co/MgO ở trạng thái như lắng đọng khá mờ, điều này đặc biệt đúng đối với các mẫu được chế tạo ở (200, 2) và (50, 2), cho thấy sự xâm nhập của các nguyên tử oxy trong quá trình lắng đọng MgO. Mặc dù giao diện Co/MgO của các mẫu như lắng đọng nói chung khá mờ, nhưng giao diện Co/MgO của mẫu như lắng đọng ở (50, 1) có vẻ rõ ràng hơn so với các mẫu ở (200, 2) và (50, 2). Điều này ngụ ý rằng PMA ở trạng thái như lắng đọng chủ yếu có được từ giao diện Pt/Co và sự thay đổi tính chất của nó tùy thuộc vào điều kiện chế tạo là do sự thay đổi mức độ nhiễm bẩn oxy tại giao diện Pt/Co này. Cần lưu ý rằng chất lượng của giao diện Co/MgO được cải thiện khi ủ, điều này được thấy rõ từ việc so sánh các kết quả trong Hình 2(b) và (d) cho cùng một mẫu được chế tạo ở (50, 2).
Mức độ nhiễm bẩn oxy tại giao diện Pt/Co dự kiến sẽ cao hơn khi các giá trị của PMgO và tMgO cao hơn và giá trị tCo thấp hơn. Kỳ vọng này được xác nhận bởi các kết quả quan sát được cho các mẫu như lắng đọng ở các điều kiện (200, 2), (50, 2) và (50, 1). (Hình 1(a–e)) Ảnh hưởng của tCo đến sự nhiễm bẩn oxy của giao diện Pt/Co và các tính chất PMA thu được có thể thấy rõ bằng cách so sánh các kết quả cho các mẫu có tCo = 0.6 nm (các bảng trên) và tCo = 1.0 nm (các bảng dưới). Ví dụ, ở cùng điều kiện (200, 2), PMA không hiển thị ở tCo = 0.6 nm (Hình 1(a)), nhưng nó được hình thành rõ ràng ở tCo = 1.0 nm (Hình 1(d)), mặc dù nó vẫn còn yếu. Một hành vi tương tự được quan sát thấy đối với các mẫu được chế tạo ở (50, 2); PMA được hình thành rõ ràng ở tCo = 0.6 và 1.0 nm, nhưng cường độ PMA của mẫu sau lớn hơn đáng kể so với mẫu trước. (Hình 1(b) và (e)) Ngoài tCo, PMgO cũng đóng một vai trò quan trọng trong việc ảnh hưởng đến các tính chất PMA. Điều này được thấy rõ bằng cách so sánh các tính chất PMA của các mẫu Pt/Co (1 nm)/MgO như lắng đọng được chế tạo ở các giá trị PMgO khác nhau với các mẫu Pt/Co (1 nm)/Cu. Các trường dị hướng (HKeff) là 2.4, 5.6 và 9.9 kOe cho các cấu trúc Pt/Co/MgO ở (200, 2), Pt/Co/Cu và Pt/Co/MgO ở (50, 2), tương ứng. Điều này chỉ ra rằng PMA của Pt/Co/Cu mạnh hơn đáng kể so với PMA của Pt/Co/MgO ở (200, 2), nhưng nó yếu hơn so với PMA của Pt/Co/MgO ở (50, 2). Xem xét rằng PMA của các mẫu Pt/Co/MgO như lắng đọng là do giao diện Pt/Co dưới cùng, giao diện Pt/Co của mẫu Pt/Co/MgO ở (200, 2) bị nhiễm bẩn bởi các nguyên tử oxy xâm nhập ở mức độ lớn hơn so với Pt/Co/MgO ở (50, 2).
Một số bằng chứng về sự xâm nhập oxy
Khi so sánh kết quả giữa các mẫu như lắng đọng được chế tạo ở cùng điều kiện, từ hóa thấp hơn bất thường đối với các mẫu Pt/Co (0.6 nm)/MgO so với các mẫu Pt/Co (1 nm)/MgO, cho thấy rằng các mẫu trước bị nhiễm bẩn bởi các nguyên tử oxy xâm nhập ở mức độ lớn hơn so với các mẫu sau. Để xác nhận điều này, các thí nghiệm quang phổ điện tử tia X (XPS) đã được thực hiện cho các mẫu Pt/Co (0.6 nm)/MgO như lắng đọng và kết quả được hiển thị trong Hình 3. Hai đỉnh, nằm ở 778.4 và 780.9 eV là do các mức 2p3/2 của Co từ Co nguyên chất và CoO, tương ứng. Các đỉnh khác ở 786.6 và 786.4 eV được biểu thị bằng ký hiệu “S” cho các mẫu ở (200, 2) và (50, 2), tương ứng, là do sự truyền điện tích giữa Co 3d và O 2p. Các đỉnh Co 2p3/2 và CoO 2p3/2 được khớp với hàm Gaussian để ước tính diện tích đỉnh của chúng (A), sau đó được sử dụng để tính tỷ lệ CoO so với Co kim loại (RCoO) bằng cách sử dụng mối quan hệ RCoO = ACoO/(ACo + ACoO), trong đó ACo và ACoO biểu thị diện tích của các đỉnh Co và CoO, tương ứng. Thật vậy, kết quả chỉ ra rằng mức độ nhiễm bẩn oxy trong Co là rất cao ở trạng thái như lắng đọng, và hơn nữa, nó cao hơn ở (200, 2) so với (50, 2). Cụ thể, giá trị RCoO cao tới 84% đối với mẫu ở (50, 2) và nó còn tăng lên 92% đối với mẫu ở (200, 2). Những kết quả XPS này phù hợp tốt, ít nhất là về mặt định tính, với các kết quả từ hóa.
Với mức độ nhiễm bẩn oxy cao như vậy trong Co, oxit Co như CoO dự kiến sẽ được hình thành trong lớp Co, đặc biệt là gần giao diện Co/MgO. Trong nỗ lực xác nhận khả năng này, độ lệch của các vòng trễ đã được kiểm tra bằng cách sử dụng một thiết bị giao thoa lượng tử siêu dẫn (SQUID) ở nhiệt độ 100 K, thấp hơn nhiệt độ Néel của CoO (293 K). Các mẫu Pt/Co (0.6 nm)/MgO như lắng đọng ở hai điều kiện khác nhau là (200, 2) và (50, 2) đã được làm lạnh từ nhiệt độ phòng xuống 100 K dưới từ trường vuông góc với mặt phẳng là 20 kOe và các vòng trễ được đo ở nhiệt độ đó. Những kết quả này được hiển thị trong Hình 4(a) và (b) cho các mẫu ở (200, 2) và (50, 2) tương ứng. Rõ ràng từ các kết quả rằng các vòng bị dịch chuyển khỏi gốc với các trường thiên vị là 32 và 161 Oe cho các mẫu ở (200, 2) và (50, 2), tương ứng. Điều đáng chú ý là hướng của độ lệch ngược với hướng của từ trường tác dụng trong quá trình làm lạnh các mẫu, cung cấp thêm bằng chứng cho thấy sự dịch chuyển vòng là do sự thiên vị trao đổi giữa Co và CoO. Điều khá bất ngờ khi thấy rằng sự dịch chuyển nhỏ hơn ở (200, 2) so với (50, 2); điều này có thể là do một lượng rất nhỏ Co kim loại trong mẫu ở (200, 2) theo cách làm giảm đáng kể giao diện Co/CoO, tức là nguồn gốc của sự thiên vị trao đổi.
Tính chất PMA sau khi ủ
Các tính chất PMA của tất cả các mẫu được nghiên cứu trong nghiên cứu này đều được cải thiện bằng cách ủ. Sự cải thiện này rất có thể là do sự khuếch tán của các nguyên tử oxy xâm nhập trong lớp Co về phía giao diện Co/MgO trong quá trình ủ để tạo thành một giao diện sắc nét. Điều này được dự kiến do thực tế là độ hòa tan của oxy trong Co rất hạn chế và hơn nữa, trong phạm vi nhiệt độ được quan tâm hiện tại, năng lượng tự do Gibbs của sự hình thành MgO thấp hơn đáng kể so với của các oxit Co như CoO và Co3O4 (tức là, áp suất hơi cân bằng của O2 thấp hơn đáng kể đối với MgO so với oxit Co). Thật vậy, kỳ vọng này được xác nhận bởi hình ảnh HRTEM cho mẫu ủ được hiển thị trong Hình 2(d), trong đó giao diện Co/MgO trở nên sắc nét hơn đáng kể so với các mẫu như lắng đọng (Hình 2(a–c)). Sự thay đổi hình thái của giao diện Co/MgO khi ủ cũng được hỗ trợ bởi các đường biên quang phổ tán xạ năng lượng tia X (EDS) như được hiển thị trong Hình 5(a–d) cho các mẫu Pt/Co (2 nm)/MgO như lắng đọng được chế tạo ở (200, 2), (50, 2) và (50, 1), và cho mẫu có cấu trúc tương tự được chế tạo ở (50, 2) và sau đó ủ ở 400 °C, tương ứng. Hồ sơ được quét từ lớp phủ Ta (thực tế là Ta/TaO x do quá trình oxy hóa tự nhiên) về phía chất nền Si. So sánh các kết quả được hiển thị trong Hình 5(b) và (d) cho thấy rõ ràng sự cải thiện chất lượng của giao diện Co/MgO khi ủ. Một đặc điểm nổi bật được rút ra từ các hồ sơ là sự giảm hàm lượng oxy trong lớp Co sau khi ủ, không có sự thay đổi đáng kể nào trong các hồ sơ cho các nguyên tố khác, chẳng hạn như Co, Mg và Pt. Trong số các mẫu như lắng đọng được chế tạo ở (200, 2), (50, 2) và (50, 1) (Hình 5(a–c)), mức oxy thấp hơn đáng kể đối với mẫu ở (50, 1) so với các mẫu ở (200, 2) và (50, 2), cho thấy thêm rằng mức độ nhiễm bẩn oxy rất nhạy cảm với PMgO và tMgO.
Điều quan trọng cần lưu ý là các tính chất PMA được chỉ ra bởi HKeff, chẳng hạn, tốt hơn đối với các cấu trúc Pt/Co (1 nm)/MgO ủ so với cấu trúc Pt/Co (1 nm)/Cu. Điều này chỉ ra rằng sau khi ủ, cả giao diện Co/MgO và Pt/Co đều bắt đầu đóng góp vào PMA. Vì cả hai giao diện hiện đóng góp vào PMA, PMA của các mẫu ủ thực sự rất mạnh; đối với tất cả các mẫu được hiển thị trong Hình 1, không có sự bão hòa nào xảy ra dọc theo đường cong từ hóa song song với mặt phẳng với H tối đa là 19 kOe. Các kết quả đo SQUID với H tối đa là 70 kOe, được hiển thị trong các phần chèn của Hình 1(a) và (b), cho thấy trường bão hòa vượt quá 40 kOe. Điều đáng chú ý là đường cong từ hóa song song với mặt phẳng tương đối không tuyến tính, cho thấy sự tồn tại của PMA bậc hai.
Phân tích định lượng về mức độ xâm nhập oxy
Để hiểu mức độ nhiễm bẩn oxy một cách định lượng hơn, các biểu đồ lớp chết từ (MDL) được xây dựng và kết quả được hiển thị trong Hình 6(a–d) cho các cấu trúc chứa MgO ở (200, 2), (50, 2), (50, 1) và các cấu trúc Pt/Co/Cu không chứa MgO, tương ứng. Kết quả được hiển thị cho các mẫu ở trạng thái như lắng đọng (hình tròn) và sau khi ủ ở 250 °C (hình vuông), 300 °C (hình tam giác), 350 °C (hình thoi) và 400 °C (hình ngũ giác). Hai tham số quan trọng là Ms và tdead (trong đó Ms và tdead lần lượt biểu thị từ hóa bão hòa và độ dày MDL) có thể được trích xuất từ các biểu đồ MDL—tham số trước từ độ dốc của MstCo so với tCo và tham số sau từ giá trị tCo ngoại suy mà tại đó mômen từ (hoặc MstCo) bằng không. Các tham số này được tóm tắt trong Bảng 1. Khi các biểu đồ MDL không tuyến tính, không thể trích xuất các tham số; trong trường hợp này, các giá trị bị thiếu (ký hiệu dấu chéo) trong Bảng 1. MDL rất có thể được hình thành do sự hình thành CoO x gần giao diện Co/MgO và sự trộn lẫn tại giao diện Pt/Co. Thông tin về sự đóng góp tương đối của hai yếu tố này có thể được ước tính bằng cách so sánh kết quả của các cấu trúc Pt/Co/MgO với các cấu trúc Pt/Co/Cu, trong đó MDL sẽ không đáng kể tại giao diện Co/Cu.
Có thể thấy từ Hình 6(a–c) cho các mẫu như lắng đọng rằng MDL lớn hơn ở các giá trị PMgO và tMgO cao hơn và xu hướng tương tự được quan sát thấy đối với Ms, mặc dù không thấy rõ từ các biểu đồ. Các giá trị Ms được ước tính là 1096, 1116 và 1125 emu/cc cho các mẫu ở (200, 2), (50, 2) và (50, 1), tương ứng. Điều đáng chú ý là các giá trị Ms này sẽ đáng tin cậy vì chúng được thu được từ các biểu đồ MDL (từ độ dốc của MstCo so với tCo) trên một phạm vi tCo rộng từ 0.6 đến 2.0 nm. Các giá trị tdead là 0.54, 0.43 và 0.34 nm cho các mẫu (200, 2), (50, 2) và (50, 1), tương ứng. Sự thay đổi của tdead với PMgO và tMgO có thể được giải thích theo cách tương tự như của Ms. Những thay đổi trong tdead và Ms như một hàm của PMgO và tMgO rất có thể là do những thay đổi tương tự trong sự xâm nhập oxy. Một bằng chứng hỗ trợ là giá trị Ms thu được từ Pt/Co/Cu không chứa MgO như lắng đọng (1207 emu/cc) cao hơn đáng kể so với các giá trị từ các cấu trúc chứa MgO. Bằng chứng khác là các giá trị tdead được quan sát thấy cho các lớp mỏng Pt/Co/MgO cao hơn đáng kể so với giá trị (0.07 nm) cho Pt/Co/Cu không chứa MgO.
Đối với các mẫu chứa MgO ở (200, 2), (50, 2) và (50, 1), giá trị Ms tăng lên đáng kể ở nhiệt độ ủ cao nhất (Ta) là 400 °C. Ngược lại, một hành vi ngược lại đã được quan sát thấy đối với các cấu trúc Pt/Co/Cu không chứa MgO, trong đó giá trị Ms giảm ngay cả khi ủ. Một lý do hợp lý cho điều này là sự trộn lẫn trong quá trình ủ tại các giao diện của Pt/Co và Co/Cu. Giữa hai giao diện, sự trộn lẫn có nhiều khả năng xảy ra hơn ở giao diện Pt/Co dưới cùng, vì Pt và Co có ái lực hóa học mạnh được chỉ ra bởi năng lượng sắp xếp lớn. Xem xét rằng sự trộn lẫn tại giao diện Pt/Co cũng sẽ xảy ra đối với các lớp mỏng Pt/Co/MgO (do đó làm giảm giá trị Ms), sự gia tăng Ms được quan sát là do vai trò chi phối của việc khử trộn của các nguyên tử oxy xâm nhập từ lớp Co.
Giá trị tdead giảm dần khi tăng Ta. Đối với các mẫu ở (200, 2), giá trị tdead là 0.54 nm ở trạng thái như lắng đọng và nó giảm xuống 0.13 nm khi Ta tăng lên 400 °C. Một hành vi tương tự được quan sát thấy đối với mẫu ở (50, 1), trong đó giá trị tdead thậm chí còn thấp hơn là 0.08 nm thu được ở Ta cao nhất là 400 °C. Không giống như các cấu trúc Pt/Co/MgO, một xu hướng ngược lại được quan sát thấy đối với cấu trúc Pt/Co/Cu không chứa MgO. Trong trường hợp này, giá trị tdead tăng tối thiểu lên đến Ta là 350 °C, sau đó tăng đáng kể lên đến 0.16 nm khi Ta đạt đến 400 °C. Những kết quả này chỉ ra rằng đối với các cấu trúc Pt/Co/Cu, trong đó MDL chủ yếu xảy ra tại giao diện Pt/Co, sự trộn lẫn của Pt với Co tại giao diện Pt/Co là tối thiểu ở Ta lên đến 350 °C, nhưng bắt đầu xảy ra đáng kể ở 400 °C. Tại Ta = 400 °C, giá trị tdead là 0.16 nm được quan sát thấy cho các lớp mỏng Pt/Co/Cu có thể so sánh với giá trị 0.13 nm cho mẫu ở (200, 2), và thậm chí còn cao hơn giá trị 0.10 và 0.08 nm cho mẫu ở (50, 2) và (50, 1), tương ứng. Điều này chỉ ra rằng ở nhiệt độ ủ này, MDL tại giao diện Co/MgO là tối thiểu với hầu hết các nguyên tử oxy xâm nhập khuếch tán ra khỏi lớp Co để tạo thành giao diện Co/MgO sạch.
Có thể thấy từ Hình 6(a–c) cho các cấu trúc Pt/Co/MgO rằng các biểu đồ MDL không tuyến tính đối với một số mẫu ủ, chủ yếu là do các giá trị MstCo lớn trong phạm vi tCo nhỏ. Một lý do có thể cho sự không tuyến tính là do sự hình thành từ hóa bề mặt tại các giao diện của Pt/Co và/hoặc Co/MgO. Với từ hóa được hình thành tại giao diện, sự đóng góp tương đối của từ hóa bề mặt vào tổng từ hóa trở nên cao hơn ở các giá trị tCo thấp hơn, khiến biểu đồ MDL bị uốn cong. Sự uốn cong này đặc biệt nổi bật đối với các mẫu ở (200, 2), (50, 2) và (50, 1) sau khi ủ ở 250 °C. Từ những thay đổi được quan sát thấy trong Ms và tdead như một hàm của Ta, từ hóa bề mặt chủ yếu là do giao diện Pt/Co. Xem xét rằng từ hóa bề mặt chỉ được quan sát thấy tại một giao diện được xác định rõ, chất lượng của giao diện Pt/Co được coi là tốt nhất, ít nhất là về mặt từ hóa bề mặt, ở nhiệt độ ủ 250 °C. Do ái lực hóa học mạnh giữa Pt và Co, sự trộn lẫn bắt đầu xảy ra ở nhiệt độ cao hơn nhiệt độ này, dẫn đến sự giảm từ hóa bề mặt.
