Trong lĩnh vực xúc tác hóa học, việc sử dụng các chất xúc tác Oxide Base đóng vai trò quan trọng trong nhiều phản ứng khác nhau. Nghiên cứu dưới đây tập trung vào việc tối ưu hóa và ứng dụng hệ xúc tác oxide base, đặc biệt là sự kết hợp giữa CeO2 và các dẫn xuất pyridine, trong phản ứng hydromethoxylation của acrylonitrile.
Một ví dụ điển hình về ứng dụng của oxide base là trong phản ứng hydromethoxylation acrylonitrile để tạo ra 3-methoxypropionitrile, một chất trung gian quan trọng trong sản xuất dược phẩm, chất hóa dẻo và phụ gia cho cao su tổng hợp. Nghiên cứu cho thấy rằng, khi sử dụng riêng CeO2, hiệu suất phản ứng rất thấp. Tuy nhiên, khi kết hợp CeO2 với các dẫn xuất pyridine, đặc biệt là 2-cyanopyridine, hoạt tính xúc tác tăng lên đáng kể.
Sự kết hợp giữa CeO2 và 2-cyanopyridine mang lại hiệu quả vượt trội so với các oxide kim loại khác. Điều này chứng tỏ rằng, việc lựa chọn đúng oxide base và chất hỗ trợ có vai trò then chốt trong việc nâng cao hiệu suất phản ứng.
Để hiểu rõ hơn về vai trò của CeO2 trong hệ xúc tác này, các nhà nghiên cứu đã thử nghiệm với nhiều oxide kim loại khác nhau. Kết quả cho thấy rằng, chỉ có sự kết hợp giữa CeO2 và 2-cyanopyridine mới mang lại hoạt tính xúc tác cao. Điều này cho thấy rằng CeO2 đóng vai trò quan trọng trong việc kích hoạt và ổn định chất xúc tác.
Phân tích UV-Vis cho thấy rằng, khi 2-cyanopyridine được thêm vào dung dịch chứa CeO2, màu sắc của dung dịch thay đổi, cho thấy sự hình thành phức chất charge-transfer (CT) giữa CeO2 và 2-cyanopyridine. Sự hình thành phức chất này được cho là yếu tố quan trọng giúp tăng cường hoạt tính xúc tác của hệ thống.
Nghiên cứu cũng chỉ ra rằng, nồng độ của 2-cyanopyridine ảnh hưởng đến tốc độ phản ứng. Tốc độ phản ứng tăng lên khi nồng độ 2-cyanopyridine tăng lên, nhưng đạt đến trạng thái bão hòa ở nồng độ cao. Điều này cho thấy rằng, có một sự cân bằng giữa việc tăng cường hoạt tính xúc tác và khả năng hấp phụ của 2-cyanopyridine trên bề mặt CeO2.
Để xác định tỷ lệ tối ưu giữa 2-cyanopyridine và CeO2, các nhà nghiên cứu đã thực hiện một loạt các thí nghiệm với các tỷ lệ khác nhau. Kết quả cho thấy rằng, tỷ lệ tối ưu là 1:4 giữa 2-cyanopyridine và các cation Ce trên bề mặt CeO2.
Ngoài ra, hệ xúc tác CeO2+2-cyanopyridine còn được ứng dụng thành công trong các phản ứng base-catalysed khác như transesterification và Knoevenagel condensation, cho thấy tính linh hoạt và tiềm năng ứng dụng rộng rãi của hệ xúc tác này.
Tóm lại, nghiên cứu này đã làm sáng tỏ vai trò quan trọng của oxide base CeO2 và các dẫn xuất pyridine trong việc xúc tác phản ứng hydromethoxylation của acrylonitrile. Việc tối ưu hóa các điều kiện phản ứng và tỷ lệ giữa các chất xúc tác đã giúp nâng cao hiệu suất và tính chọn lọc của phản ứng. Hệ xúc tác này có tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực khác nhau, từ sản xuất dược phẩm đến hóa chất công nghiệp.
